Особое внимание уездная земская управа, ее председатель уделяли становлению народного образования, как в Тотьме, так и в уезде. Учителя и учащиеся, особенно в волостях, нуждались в литературе. В связи с этим с февраля 1871 года при уездной земской управе открывается книжный склад для снабжения книгами сельских школ и для продажи их населению.
Детищем В. Т. Попова стала и открытая в январе 1879 года земская публичная библиотека. Для состоятельных читателей за пользование услугами библиотеки устанавливалась плата 8 рублей в год (три рубля за полгода, 50 копеек - за месяц). По тому времени плата была весьма умеренной. Крестьянам, мещанам, лицам духовного звания и прочим гражданам города, годовой доход которых составлял не более 150 рублей, услуги библиотеки предоставлялись бесплатно. Число таких читателей составляло до 2/3 от их общего числа.
В среднем за год библиотека обслуживала от 100 до 150 посетителей, услуги которым предоставлялись постоянно. В их распоряжении имелся фонд книг и журналов, насчитывавший в 1885 году 1378 томов. Помимо этого, в библиотеке имелся ряд подшивок центральных и губернских газет. Из фонда библиотеки 250 томов предназначалось специально для обеспечения сельских учителей. Уездное земство ежегодно выделяло необходимое количество денежных средств для приобретения книг и журналов, газет, для их переплета и содержания в надлежащем состоянии.
При непосредственном участии В. Т. Попова в Тотьме были открыты и осуществляли свою деятельность целый ряд учебных заведений и, в частности, открытая в 1872 году учительская семинария для подготовки учителей начальных народных училищ. При ней для проведения практических занятий учащихся было создано и малое народное училище. В 1873 году уездное земство приобрело двухэтажное каменное здание купеческого клуба (бывший дом купцов Кокоревых), а в 1874 году был построен деревянный дом для директора учительской семинарии с мезонином (оба здания сохранились до наших дней и значатся среди историко-архитектурных памятников города Тотьмы). Заслуги В. Т. Попова во всех этих делах несомненны. Ведь не зря же он 16 лет был почетным блюстителем и попечителем Тотемской учительской семинарии.
В. Т. Попов постоянно курировал созданное еще в 1815 году уездное училище, являлся членом епархиального училищного совета и членом уездного учительского совета. В 1870 году стараниями уездного земства второразрядное женское училище было преобразовано в прогимназию, членом попечительского совета которой многие годы состоял В. Т. Попов. Его организаторский талант ярко проявился в многолетней деятельности по учреждению в Тотьме Петровской ремесленной школы игрушечного дела и вещей домашнего обихода, прославившей позднее не только маленький уездный город Тотьму, но и всю Вологодскую губернию*. На протяжении всей жизни В. Т. Попов занимался самообразованием. Современники отмечали его огромную любовь к книге. Об этом же свидетельствует и личная библиотека, насчитывавшая к концу XIX века более двух с половиной тысяч книг различного содержания. Судьба библиотеки В. Т. Попова в 1917 году была подробно описана тотемским краеведом Н. В. Ильинским. Он сообщал, что в 1916 году книги с материалами по истории Северного края были приобретены Тотемским отделением ВОИСК (в настоящее время часть из них находится в фондах Тотемского краеведческого музея). Другая же часть была приобретена земством для нужд публичной библиотеки.
Наряду со всесторонней общественной деятельностью, Василий Тимофеевич постоянно интересовался историей местного края и особенно историей города Тотьмы. О его первой работе "Описание Кокшеньги" читатель уже знает. Всего же в "Вологодских губернских ведомостях", "Вологодских епархиальных ведомостях", в ряде центральных изданий им было опубликовано более 15 очерков и статей различного содержания. Их полный перечень также приводится Н. В. Ильинским. Но главным его трудом была книга о Тотьме.